新闻网讯近日，物理学院陈学文教授带领的量子纳米光子学团队与浙江大学光电学院时尧成教授合作，在微纳集成固态量子系统方面取得重要进展，实现硅基光子结构和单分子量子系统的可控微纳集成，获得共振激发下芯片上高纯度全同单光子的产生、波导耦合、路由和干涉分束，信号背景比例超过3000:1，量子跃迁长时间稳定、线宽保持傅里叶变换受限。该成果以“Photonic-circuited resonance fluorescence of single molecules with an ultrastable lifetime-limited transition”为题发表在《自然·通讯》。我校物理学院任鹏龙博士、韦尚明博士和浙江大学光电学院刘卫喜博士为该论文共同第一作者；物理学院博士生林树培、田朝华和黄泰临作出重要贡献；我校物理学院陈学文教授、唐建伟副教授和浙江大学光电学院时尧成教授为该论文的共同通讯作者；华中科技大学为第一通讯单位。

　　图a.氮化硅微纳结构与掺有DBT单分子的蒽微纳晶片混合集成，构成量子平面光路；b.DBT单分子偶极取向与波导对准，在共振激发下辐射高纯度全同单光子耦合入波导；c.共振荧光的单光子统计特性；d.共振荧光的线宽；e-f.单分子光谱在激光照射下保持长时间稳定性和傅里叶变换受限的线宽。

　　单量子系统的共振荧光是一个二能级系统在共振激发下的发光，可提供不可区分单光子（光量子比特）和实现对物质量子比特的相干高保真操控，支撑着许多量子信息处理方案。现实应用要求量子体系具有高可扩展性和稳定的物理实现平台，因此期望将量子系统混合集成到半导体光子芯片上。然而，混合集成却面临着几个严峻的挑战，包括固态量子体系在空间分布、跃迁频率和偶极取向等方面的随机性，混合集成系统中异质材料和非均一界面在共振激发下的强散射背景，以及半导体纳米加工工艺所造成的量子体系跃迁频率随时间的快速抖动(jitter)与缓慢漂移(diffuse)等。特别是后者，使得在芯片上获得长时间稳定的全同单量子体系和不可区分单光子成为很大的困难。近年来，人们发现掺杂在有机结晶固体基质中的多环芳香烃类单分子，例如蒽晶体中的dibenzoterrylene (DBT)分子，在低温下具有稳定的、线宽傅里叶变换受限的0-0声子线辐射（0-0ZPL）等优点。然而，单分子体系的微纳集成，当前也存在着一系列困难，表现在如何实现有机材料与无机半导体集成光子结构的无缝集成、如何克服有机分子偶极取向的随机性、以及避免半导体纳米加工量子材料造成的跃迁频率抖动与漂移、抑制与分子发光同频率的激发光散射背景等。

　　陈学文带领的量子纳米光子学团队及其合作者们基于前期研发的掺杂DBT分子的蒽微纳晶片(Phys. Rev. Applied 13, 064023 (2020))和成熟的氮化硅基(Si3N4)集成光子平台，实现了有机单分子与无机半导体光子结构的精准微纳集成，成功应对了以上挑战。如图a所示，蒽晶片厚度100纳米左右，横向尺度在100微米左右，具有规则的平面六角几何形状，指明晶轴方向。在蒽晶体中，掺杂其中的DBT分子以与蒽晶轴成固定方向的方式嵌入在晶体中，形成一个个孤立的量子系统，其偶极取向可以由蒽晶片棱角方向确定，如图b。蒽晶片具有良好的机械稳定性，作者们利用微纳操控和组装技术，将蒽微纳晶片与氮化硅光路实现基于范德华力的取向精准可控的键合，形成混合集成光路。

　　通过测量得到的激发光谱可以看出，掺杂在蒽微纳晶体中的大量的DBT分子与波导之间发生了耦合，单个DBT分子具有极窄的0-0ZPL线宽，展现出极佳的单光子辐射特性。抑制同频率的激发光背景是共振荧光实验的关键难点之一，因为这意味着需要将激发光背景抑制千万倍以上。该团队利用平面光子芯片中的波导结构，运用实空间滤波、Fourier空间滤波、正交偏振消光等技术，得到了高纯度的共振荧光信号，波导内共振荧光信号背景比能够达到3000:1。接着，研究团队基于平面光子芯片中的3dB多模干涉耦合器（MMI），实现了片上分光片外探测，图c展示了共振荧光的二阶关联统计特性，结果显示共振荧光具有优异的单光子辐射特性。测量得到共振跃迁的线宽在40MHz左右，同时通过分析二阶关联函数的时间增长特性，研究团队证实DBT分子跃迁的线宽是傅里叶变换受限的（94%），即具备全同单光子的辐射能力。

　　固态单光子源在量子信息技术应用中，除了是否具有傅里叶变换受限线宽的能级跃迁，产生不可区分的单光子外，跃迁频率的稳定性（即光谱稳定性）也是极其重要的特性之一，关系到芯片上体系的可扩展性。研究团队使用的混合集成方案，波导材料选用了宽带隙的Si3N4，其加工工艺成熟，表面粗糙度能够控制在很低的水平，表面起伏不超过0.2 nm；在量子材料方面，蒽晶体为DBT分子提供了稳定的基质环境，同时蒽晶体自然生长方式保证了晶片具有平整表面，为DBT单分子提供了稳定的电学和光学环境支撑，同时避免了半导体加工包含有量子系统的有机材料。这些条件成就了蒽微纳晶体-Si3N4集成体系中DBT单分子优异的长时间频率稳定性，图e-f展示了共振激发下长时间（2小时）光谱稳定性。

　　该工作展示一种微纳集成固态量子系统和应用的物理实现平台，具备以下鲜明特征：(1)实现了固态量子辐射体“偶极取向”可控的微纳集成，且集成密度达1 emitter/ 20 nm，在一定程度上解决量子系统空间随机分布取向不可控的困难；(2)微纳集成的固态量子系统，具有线宽傅里叶变换受限、且跃迁频率长时间（数小时）稳定，克服了异质集成和半导体纳米加工导致的跃迁频率快速抖动或缓慢漂移——这一普遍长期存在的困难；(3)演示了纯度极高的共振荧光单光子的片上产生、波导输运与干涉分束，测量表明“波导中”共振荧光信号背景比率超过3000:1，为实现片上高保真光子逻辑门奠定基础。该架构也能够较好地兼容诸如量子点、金刚石色心等其他固态量子体系。因此，这项工作为混合集成量子光芯片研究领域拓展了新体系、展现了可扩展大规模集成全同量子系统的重要前景。

　　这项成果得到了国家自然科学基金（11874166, 12004130, 92150111,61922070, 6213000026）、华中科技大学和中央高校基本科研专项资金的资助。

　　论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-31603-x